《先进材料》报道我院超分子化学研究新进展

        人工可转换催化剂是目前超分子化学和智能材料化学领域的研究热点。曲大辉教授近期在基于纳米粒子动态自组装的多稳态催化剂研究领域取得了突破性进展,《先进材料》近日在线报道了他们的研究成果:“Dynamic Self-Assembly Encodes A Tri-stable Au–TiO2Photocatalyst”(Adv. Mater.2016, DOI: 10.1002/adma.201604948;文章链接:http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201604948/full)。




 
        受生命体中刺激响应性酶催化的启发,近年来如何利用超分子化学作用力动态可控的优势构建人工有机、无机可转换催化剂受到了广泛的关注。在课题组的前期工作中(Angew. Chem., Int. Ed. 2015, 54, 15789;报道链接:http://hyxy.ecust.edu.cn/2015/1109/c6623a47562/page.htm),研究人员已经发现了一种通过超分子主客体作用来控制二氧化钛纳米粒子自组装,从而实现双稳态二氧化钛光催化剂的策略。在此工作中,研究人员进一步引入了醛基修饰的金纳米粒子,将其与氨基修饰的二氧化钛纳米粒子在水溶液中混合,通过在单个体系中同时引入酸碱响应的希夫碱动态共价键以及葫芦[6]脲-铵盐主客体结构,能够实现不同pH条件下两种纳米粒子的选择性自组装过程。同时,这三种处于稳态的纳米粒子体系具有完全不同的光催化活性,其催化活性分别被动态共价键控制的金-二氧化钛肖特基能垒以及主客体非共价键控制的活性催化表面共同控制,进而能够实现体系的光催化活性在“高活性”、“正常活性”以及“非活性”三个稳态的pH控制的可逆转换。这个工作首次实现了三稳态人工可转换纳米粒子催化剂,为构建多稳态人工可转换催化剂提供了新的策略,同时其独特的pH响应性、二氧化钛的光动力学治疗、金纳米粒子的光热效应等特性为这个体系在很多智能材料领域,比如癌细胞的识别与治疗等方面的潜在应用提供了保障。
        该工作是由博士研究生张琦在曲大辉教授的指导下完成。张琦2015年9月份作为直博生进入学院学习以来,已经以第一作者在Angew. Chem., Int. Ed.(IF = 11.709)、Adv. Mater.(IF = 18.960)、Chem. Sci. (IF = 9.144)等高水平杂志上发表多篇论文。本研究工作得到了田禾院士领衔的“高等学校创新引智计划”项目,国家自然科学基金重大项目以及龙亿涛教授领衔的国家自然科学基金“创新研究群体”等项目的资助。

2016-11-25 17:49